Η συλλογή των ιστορικών κειμηλίων ανασυνθέτει τον ιστορικό και πνευματικό βίο της νεότερης Ελλάδας από τα τέλη του 18ου αιώνα και εξής.

Μεγάλο τμήμα της συλλογής αποτελούν οι δωρεές οικογενειακών κειμηλίων από τους απογόνους και συγγενείς των προσώπων που συνδέθηκαν με τις νεότερες εμπειρίες του ελληνικού χώρου.

Ορισμένα από τα σημαντικότερα κειμήλια της νεοελληνικής διαδρομής προέρχονται από το κίνημα του Φιλελληνισμού, τον Αγώνα για την Ελληνική Ανεξαρτησία και την προσπάθεια δημιουργίας του νέου Ελληνικού Κράτους με τη διακυβέρνηση του Ιωάννη Καποδίστρια (1828-1831), από την περίοδο της βασιλείας του Όθωνα (1833-1862) και από την επόμενη της βασιλείας του Γεωργίου του Α΄ (1863-1913).

Από το Μακεδονικό Αγώνα και τις μεταρρυθμίσεις του Ελευθέριου Βενιζέλου, μέχρι και τη Μικρασιατική Καταστροφή του 1922, τα περιεχόμενα της συλλογής ακολουθούν τα γεγονότα, που συνθέτουν τις περίπλοκες και επίμοχθες διαδικασίες για την ολοκλήρωση του ελληνικού κράτους και τη συγκρότηση του περιεχομένου της νεοελληνικής ταυτότητας.

Σπαθιά και όπλα αγωνιστών του 1821, σημαίες της Επανάστασης, ναυτικά όργανα, όπως το τηλεσκόπιο της Λασκαρίνας Μπουμπουλίνας και η πυξίδα του Ανδρέα Μιαούλη, προσωπικά αντικείμενα, όπως η σφραγίδα του Ιωάννη Καποδίστρια και τα πιστόλια του λόρδου Βύρωνα, χειρόγραφα του Διονυσίου Σολωμού, των ποιητών Κωνσταντίνου Καβάφη, Κωστή Παλαμά, Άγγελου Σικελιανού, Κώστα Καρυωτάκη και Γιάννη Ρίτσου, το δίπλωμα και το χρυσό μετάλλιο των βραβείων Νόμπελ των ποιητών Γιώργου Σεφέρη και Οδυσσέα Ελύτη, είναι μερικά από τα σημαντικότερα δείγματα της συλλογής.